Die ersten Jahre in der neuen Liga waren von starken Leistungsschwankungen geprägt. Landete man in der Auftaktsaison noch im vorderen Mittelfeld, so folgte ein Jahr mit Abstiegssorgen, ehe unter dem neuen Trainer Gunther Baumann 1966 erstmals nach 24 Jahren wieder eine Meisterschaft errungen werden konnte. Im Duell mit den Offenbacher Kickers hatte der FC 05 am Ende einen Punkt Vorsprung. In der Bundesliga-Aufstiegsrunde zog der FC 05, auch bedingt durch interne Querelen (die beiden Leistungsträger Rolf Schweighöfer und Manfred Rühr wurden vereinsintern gesperrt), gegen Rot-Weiss Essen und den 1. FC Saarbrücken den Kürzeren, nur gegen den FC St. Pauli gelang ein Heimsieg. Auf die überraschende Meisterschaft folgte eine durchwachsene Saison, während der sich Erfolgstrainer Baumann zu 1860 München verabschiedete. Unter seinem Nachfolger Jenö Vincze erreichte die eingespielte Mannschaft in den folgenden vier Jahren (1968–1971) jeweils Platzierungen im vorderen Mittelfeld, 1972, 1973 und 1974 hingegen entging man nur knapp dem Abstieg.
Die Einführung der 2. Bundesliga betrachtete die Vereinsführung wegen der erhöhten finanziellen Anforderungen mit einiger Skepsis, jedoch gelang ihr mit der Verpflichtung des 33-jährigen Lothar Emmerich ein spektakulärer Transfer, der sich sportlich auszahlen sollte. Die von Istvan Sztani trainierte Mannschaft konnte sich 74/75 in der Spitzengruppe etablieren und belegte am Ende punktgleich hinter dem FK Pirmasens den dritten Platz. So sah man, trotz finanzieller Sorgen, der Saison 1975/76 sportlich einigermaßen gelassen entgegen. Doch die Mannschaft blieb weit hinter den Erwartungen zurück und belegte ab dem zehnten Spieltag einen Abstiegsplatz. Der von vielen erhoffte Saisonendspurt, der in der Vergangenheit mehrfach in letzter Sekunde den Klassenerhalt gebracht hatte, blieb aus. Damit endete 1976 eine bemerkenswerte sportliche Kontinuität: Sieht man von der verpassten Qualifikation zur Bundesliga 1963 ab, war der FC 05 nach 55 Jahren erstmals abgestiegen.
Jahr
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Liga
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Platz
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Tore
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Punkte
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19631964 | Regionalliga Süd | 7. Platz | 82:55 | 43:33 |
1964/1965 | Regionalliga Süd | 15. Platz | 49:55 | 32:40 |
1965/1966 | Regionalliga Süd | 1. Platz | 74:39 | 49:19 |
1966/1967 | Regionalliga Süd | 10. Platz | 43:47 | 34:34 |
1967/1968 | Regionalliga Süd | 5. Platz | 55:48 | 41:27 |
1968/1969 | Regionalliga Süd | 6. Platz | 67:53 | 36:32 |
1969/1970 | Regionalliga Süd | 5. Platz | 78:59 | 42:34 |
1970/1971 | Regionalliga Süd | 6. Platz | 73:58 | 40:32 |
1971/1972 | Regionalliga Süd | 12. Platz | 56:62 | 32:40 |
1972/1973 | Regionalliga Süd | 14. Platz | 54:72 | 31:37 |
1973/1974 | Regionalliga Süd | 15. Platz | 39:54 | 29:39 |
1974/1975 | 2. Bundesliga Süd | 3. Platz | 65:59 | 48:28 |
1975/1976 | 2. Bundesliga Süd | 18. Platz | 50:72 | 26:50 |